Quitting that job was the smartest move I ever made.

smartest 是形容词 smart 的最高级形式，smart 的意思是"聪明的、明智的"。 move 在这里是名词，指"行动、举措"，特别是指有策略性的行动。 smartest move 意思是"最明智的行动/决定"。