It sounded as though he was very upset on the phone.

as 在这里是连词，表示"如同"或"像...一样"的意思。 though 在这里也是连词，表示"虽然"或"尽管"的意思，但在这个短语中主要起连接作用。 as though 是一个固定短语，意思是"好像"或"仿佛"，用来表示某种看似真实但实际上可能并非如此的情况。