I think that of all his films, this one is my favourite.

of 在这里表示"在...之中"，用于引出范围或所属关系。在这个句子中表示"在他所有的电影这个范围内"。 all 的意思是"全部的、所有的"，在这里限定范围，指"他所有的电影"。 of all 这个短语结构表示"在所有的...中"，用于强调在某个特定范围内的比较或选择。