Even at the best of times, his mood was unpredictable.

at 是介词，表示"在...时候"或"处于...状态"。 the 是定冠词，在这里特指"最好的时候"。 best 是形容词 good 的最高级形式，表示"最好的"。 of 是介词，表示所属关系，连接"最好的"和"时候"。 times 是名词 time 的复数形式，这里指"时期、时段"。 at the best of times 是一个固定短语，意思是"即使在最好的情况下"，常用来表示某种情况即使在最有利的时候也不理想。